Terceira - der Name bedeutet ›Dritte‹ (... entdeckte Azoreninsel) - wird von mehreren großen Vulkansystemen aufgebaut, deren riesige Kraterränder als lang gestreckte Bergrücken (serras) erscheinen. Das höchste Vulkansystem, die Serra de Santa Bárbara (1021 m) im Westen der Insel, war zuletzt 1762 aktiv. Fast überall bricht das Land steil und felsig zum Meer hin ab, so dass die Küste nur an wenigen Stellen gut zugänglich ist.

Alle Siedlungen erstrecken sich entlang der Küstenstraßen, die durch eine weitgehend baumlose, von zahlreichen Steinmäuerchen unterteilte Landschaft mit Viehweiden und Feldern führen. Das nur auf wenigen Wegen zugängliche, unbesiedelte Inselinnere liegt über 400 m hoch und ist häufig in Wolken gehüllt - eine wilde Landschaft mit merkwürdig unruhigem, buckeligem Relief. In der Weite des Hochlandes gibt es noch größere, urwaldähnliche Bereiche, die mit der typischen azoreanischen Strauchvegetation aus Baumheide, Wacholder und Lorbeer bedeckt sind. Terceira ist trotz des faszinierenden Inselinnern nicht leicht zu erwandern, da es nur wenige geeignete Fußwege gibt.

Die gepflegte Hauptstadt Angra do Heroísmo, von der UNESCO als Weltkulturdenkmal klassifiziert, ist die schönste und urbanste Stadt der Azoren. Im 16. und 17. Jahrhundert planmäßig als befestigter Handelshafen auf der Transatlantikroute angelegt, gilt Angra mit seinen Adelspalästen, Bürgerhäusern, Kirchen und Klöstern als Musterbeispiel für den Städtebau der Renaissance.